Ήταν 24 Ιουνίου του 1992 όταν ο Αναστάσιος εξελέγη Aρχιεπίσκοπος Tιράνων και πάσης Αλβανίας και μέσα σε τεράστιες δυσκολίες, κατόρθωσε να ανασυγκροτήσει εκ βάθρων την Αυτοκέφαλη Eκκλησία της Aλβανίας.
Η ημέρα αυτή θα αποτελούσε αφετηρία για το μεγάλο του έργο στη χώρα αυτή, και μέσα στην πορεία των 31 χρόνων παρουσίας του θα λέγαμε ότι την σφράγισε ανεξίτηλα.
Ο Αρχιεπίσκοπος Αναστάσιος, με σύνθημα το «Χριστός Ανέστη», ξεκίνησε τότε το δύσκολο εγχείρηματης ανασύστασης της τοπικής Εκκλησίας, η οποία είχε υποστεί τεράστιο πλήγμα. Η Ενθρόνισή του πραγματοποιήθηκε στον Καθεδρικό Ναό του Ευαγγελισμού της Θεοτόκου Τιράνων την Κυριακή 2 Αυγούστου του 1992.
Αποδείχθηκε άνθρωπος με τεράστιο ψυχικό σθένος, ειρηνικός, αγαθός, με ισχυρή προσωπικότητα και μεγαλειώδες όραμα. Έτσι λοιπόν, βρέθηκε μόνος σε μια εχθρική Αλβανία, σε ασταθές περιβάλλον, με εχθρικές διαθέσεις, όπου πολλές φορές προσπάθησαν να τον δολοφονήσουν, ενώ κάθε φορά που η Ελλάδα και η Αλβανία αντιμετώπιζε εθνικά ζητήματα, ο Αρχιεπίσκοπος και όσοι ήταν κοντά του γίνονταν τα εξιλαστήρια θύματα των εθνικιστικών διαθέσεων.
Χάρη στον Αρχιεπίσκοπο Αναστάσιο, η Αλβανία απέκτησε σχολεία, πανεπιστήμια, ναούς, χώρους εργασίας και παραγωγής έργου για τις υπηρεσίες της εκκλησίας, οικοτροφεία, πνευματικά κέντρα, χώρους αγάπης και φιλοξενίας για ορφανά και ηλικιωμένους, θεολογική σχολή και η Αρχιεπισκοπή έγινε το σημείο αναφοράς για τους Χριστιανούς, ανοίγοντας όμως την αγκαλιά της και σε όποιον άλλον είχε ανθρώπινες ανάγκες χωρίς διακρίσεις.